本文综述了6 ~ 14 μm长波红外(LWIR)光谱集成非线性光子学的研究现状和发展前景。该范围非常适合化学鉴定，环境监测，监视，搜索和救援以及夜视等应用。然而，成熟的低损耗芯片级LWIR平台的发展仍处于起步阶段。我们研究了LWIR中与集成非线性光子学相关的材料生长技术和制造方法，重点介绍了有前途的平台，如硫系玻璃、单晶金刚石、Ge/SiGe和III-V化合物。此外，我们还探讨了损耗机制、色散工程、宽带超连续统和频率梳的非线性产生以及器件性能，包括光电探测器和调制器。最后，我们提出了集成非线性光子学在LWIR中未来发展的路线图。
电磁波谱的长波红外(LWIR)区域，跨度从6到14 μm，由于其强大的分子内基本吸收，通常被称为“分子指纹区”，比近红外(NIR)和可见光区域强几个数量级。[1]此外，与第二个大气窗口的重叠使LWIR成为化学识别和环境监测的理想光谱范围。在室温下，黑体发射集中在LWIR波长，使LWIR光子学在监视，搜索和救援以及夜视等应用中具有不可宝贵的价值。[2,3]
尽管在先进的光子应用中使用LWIR光谱具有许多优点，但与发展良好的近红外到中波红外光谱范围(750 nm至5 μm)相比，成熟的芯片级低损耗LWIR平台的开发仍处于起步阶段。[4,5]绝缘体上硅和氮化硅等平台可用于研究非线性行为，包括四波混频、超连续谱产生、超短脉冲形成和纠缠双光子产生。然而，这些成熟的平台并不适合LWIR光谱，因为大多数光学材料在该区域会产生损耗。虽然在材料生长，制造工艺和强大的激光源设计方面取得了重大进展，但需要进一步努力将这些发展整合到集成LWIR光子学的成熟平台中。尽管如此，LWIR中集成非线性光子学的研究和原型设计路线图正在出现。
本文综述了基于低损耗光学平台的集成非线性光子学在LWIR领域的研究进展。我们专注于最有前途和最前沿的平台，如硫系玻璃、单晶金刚石、Ge、SiGe和III-V化合物。我们研究了材料生长的方法和固有材料的损耗机制，以及器件制造技术和决定集成LWIR器件光学性能的关键物理和化学性质。此外，我们将探索色散工程，使超连续统和频率梳世代成为可能。作为一个例子，我们利用Lugiato-Lefever方程求解器对Ge微谐振器的色散工程进行了有限元模拟，目的是产生宽带频率梳。这些技术有可能导致创新的芯片级传感模式，对医疗保健、环境监测以及其他化学和生物传感应用产生影响。
在选择集成非线性光子学材料时，必须考虑三个主要标准:低传播损耗以限制高光场，高非线性系数以降低非线性阈值，以及与互补金属氧化物半导体(CMOS)工艺的良好兼容性，以实现各种应用。
固体的透明窗口是由厄巴赫尾的高能侧之间的波长来定义的，厄巴赫尾的特征是由内部电场引起激子电离的吸收系数呈指数衰减，而多声子吸收的振动带位于光谱的低能(波长较长)侧。在高纯度固体材料中，多声子吸收过程在LWIR光谱中占主导地位，限制了低损耗材料的选择。在一定温度下，多声子吸收过程的可能性随着光声子能量的降低而降低。由于固体材料内部的原子可以被认为是遵循晶格结构的谐振子，声子带的能量()与振子的质量成反比，表明较重的元素经历多声子吸收过程的机会减少[6,7,8]。
这种现象在第四族元素中尤为明显。例如，当波长大于7 μm时，由于三声子吸收，本征硅的光损耗大于1 dB/cm，而当波长大于10 μm时，由于双声子吸收，光损耗大于5 dB/cm。[9]相反，Ge位于元素周期表的下一个周期，在12 μm处表现出三声子吸收波长，在16 μm处表现出双声子吸收波长。[10]这表明，与广泛使用的波长较短的Si光子学相比，高纯度的Ge是低损耗LWIR光子学的更好选择。[11]
然而，选择较轻的元素并不一定会导致LWIR中更高的损耗。例如，单晶金刚石，由最轻的族元素(碳)组成，在10 μm处表现出0.5 dB/cm的本征光损耗。虽然这似乎与观察到的Si和Ge的趋势相反，但它实际上遵循趋势，因为多声子吸收在较轻的元素中是蓝移的。在金刚石的情况下，多声子吸收占主导地位，并在2.5 μm和6 μm之间达到峰值。[12]随后，随着工作波长的增加，光学损耗降低，使金刚石成为波长长于10 μm的低波长红外的理想材料。
图1
III-V型半导体、As2Se3、Ge/SiGe、Si和金刚石的LWIR透明窗口(材料衰减< 1 dB/cm)。三角形和圆盘分别代表微谐振器和波导芯片级器件的性能。
除了使用金刚石和锗等晶体材料作为低损耗LWIR平台外，含有较重元素的非晶态材料，如硫系玻璃，也适用于这一目的，并且可以覆盖大部分LWIR光谱。这些硫系玻璃在透明窗口内的吸收特性受局部无序、缺陷、杂质、自由载流子密度和晶格振动等多种因素的影响很大。然而，这些玻璃的多声子吸收将高纯度、高电阻硫系玻璃的低损耗截止波长设置在透明窗口的低能量侧。[13]
总之，开发创新的材料生长方法和改进制造工艺是至关重要的，以尽量减少损伤并达到由多声子工艺确定的吸收极限。这最大限度地利用了低损耗材料，其性能总结在图1中，用于集成非线性光子在LWIR。随着该领域的发展，材料工程的持续研究和发展将在扩大LWIR光子学的潜在应用方面发挥重要作用，为医疗保健、环境监测和其他化学和生物传感应用开辟新的可能性。
对于脉冲形成或频率转换，非线性效应受益于较大的折射率，这导致较高的材料磁化率和较低的阈值，当适当的相位匹配时，这些光学过程。Ge的磁化率估计比Si的高一个数量级。[14]这导致了非常大的克尔非线性的数量级，这是一个数量级高于硫系玻璃和硅。值得注意的是，Ge的双光子吸收峰在约3 μm，硫系玻璃和Si的双光子吸收峰在约2 μm，金刚石的双光子吸收峰在约450 nm。这些TPA特征远离LWIR波长，这意味着这些材料中的非线性系数在整个LWIR光谱中都是平坦的。根据较短波长的测量结果，我们估计了硫系玻璃和金刚石在LWIR下的非线性系数分别为和。[15,16] SiGe合金的取值应介于Ge和Si之间，即和。III-V材料的非线性，特别是InGaAs和GaAsSb，最近分别使用波导几何形状来测量。这些材料由于其成分中含有重元素而表现出增强的非线性。[17]
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制造方法和器件性能
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LWIR中集成应用材料的选择不仅受到多声子带的限制，还受到与CMOS技术兼容的要求的限制，这排除了大量低损耗材料，如氟化物和溴化物。在本节中，我们将主要围绕Ge、SiGe、金刚石和硫系玻璃展开，它们与行业主导的硅技术兼容。
虽然锗具有低的固有光学损耗和巨大的非线性系数，是LWIR材料的理想选择，但在高质量的外延生长出现之前，LWIR集成光子学的发展一直很缓慢，包括使用锗作为有效光学介质的集成非线性光子学。纯Si和Ge的晶格常数分别为5.4310 ?和5.6575 ?。晶格常数的差异导致了4.2%的晶格失配，这使得Ge在Si上的直接外延生长具有挑战性。[18]采用了两种温度生长方案:低温成核步骤降低了Ge活性材料与Si衬底之间由于晶格失配造成的螺纹位错密度;高温外延生长步骤保证了生长的块状材料具有良好的光学质量。[19,20]采用缺陷选择湿法蚀刻和扫描电镜(SEM)相结合的方法，对通过减压化学气相沉积生长的硅晶片上3 μm Ge外延层的线错密度进行了表征。估计螺纹位错密度约为cm?2。[21]
利用光栅耦合器制作了一种用于波导传输损耗测量的锗硅光子“切回”电路，实现了完全集成的LWIR光子学。[22,23]在7.5-8.5 μm的光谱范围内，测量到的波导损耗从3.0 dB/cm增加到近20 dB/cm，在7.575 μm处最小为2.5 dB/cm，如图1中的黄色圆盘所示。在类似的研究中，研究人员使用ZnSe透镜将自由空间中的量子级联激光器(QCL)的LWIR激光直接耦合到波导上。[24]基于法布里-珀罗腔的简单理论，通过热调谐锗硅波导的折射率来估计传输信号的光损耗。据报道，在≥10 μm波长下，TE偏振的光损耗低至~1 dB/cm，在图1中较长波长侧以黄色圆盘标记。令人惊讶的是，他们发现随着波长从7.5 μm增加到11 μm, Ge的光学损耗减少，这为将工作波长进一步扩展到LWIR光谱的红侧提供了一个有希望的前景。
代替直接在Si衬底上生长Ge，外延生长的梯度SiGe缓冲器既可以减轻晶格失配，又可以使光学模式远离相对有损耗的Si衬底。为了应用于LWIR光谱的蓝色侧，已经使用开发的SiGe/Si堆叠来制造直波导，其在7.4 μm处的损耗低至2 dB/cm，[25]在图1中标记为黄色盘。为了延长工作波长并降低损耗，高锗成分的SiGe波导是首选。基于硅的富锗硅波导可以有效地引导5 ~ 11 μm的光。当激光波长从5.1 μm调整到8 μm时，光损耗从0.5 dB/cm增加到1.2 dB/cm。当波长从9.5 μm增加到11.2 μm时，光学损耗保持在3 dB/cm以下。[26]
除了使用高度晶格不匹配的Si衬底外，在晶格匹配的衬底(例如GaAs)上生长可以显着降低缺陷密度，从而保持光学损耗与体锗一样低。本征GaAs中的多声子吸收在11 μm之前低于0.05 dB/cm，在14 μm时约为2 dB/cm，为低红外光子学提供了一个有吸引力的替代Si衬底的选择。[27]然而，采用外延工艺制备的Ge脊波导器件在10 μm波长处的光损耗约为4.2 dB/cm，如图1中以黄色圆盘标记，几乎是理论值的100倍[28]。这可能来自GaAs薄膜上Ge外延层的无意掺杂特性。[29]在Ge外延过程中，生长腔背景中易挥发的as(如As2和As4)会通过气相输运被吸收，导致无意中在Ge外延层中掺杂n型掺杂。此外，在生长过程中，Ga原子也可以通过在高温下的表面交换过程与Ge层结合在界面上，从而形成富Ga界面层，从而增加了低红外光损耗。与在Si衬底上生长相比，锗在GaAs上的外延生长解决了晶格失配问题并表现出改善的光学性能，但实际上它引入了其他需要解决的挑战，以达到锗在GaAs平台上的极限。
由于硫系玻璃具有低声子能量的无定形特性，可以通过使用超快脉冲激光沉积[30]、射频磁控溅射[31]和热蒸发等方法汽化高纯度块状材料来形成薄膜。[32]对于非线性光子应用，具有高玻璃化转变温度的硫系玻璃是首选，因为它的结构弛豫速度较慢，导致化学键更强。[33]典型的低损耗硫系玻璃包括As2Se3、As2S3和Ge23Sb7S70。[34]在SiO2上沉积了As2Se3和As2S3双分子层，以As2S3作为底包层制作波导，光学模式限制在高折射率的As2Se3层中。[35]在8.4 μm处，使用耦合了TE偏振端射的QCL测量了低至0.5 dB/cm的光损耗，如图1中绿色圆盘所示。然而，硫系玻璃的亚稳性质导致其光学特性发生不可忽略的漂移，例如折射率随时间的变化，这是一个不可避免的问题，需要在LWIR上建立一个强大的光子平台，特别是对于具有非常高功率连续波激发的片上非线性光子学。[36]
与非晶玻璃相比，单晶金刚石有利于同外延生长，具有较高的晶体质量。微波等离子体化学气相沉积是最流行的生长技术之一。使用有图案的金刚石膜作为同外延衬底，生长过度的单晶金刚石表现出明显增强的光学性能，如强发光、窄拉曼峰和NV中心自旋寿命的出现，这些都是高质量块体金刚石的特征。[37]通过使用有图案的金刚石膜作为生长衬底，金刚石模板可以完全被蚀刻去除，从而为LWIR中的光子器件应用留下最高质量的生长金刚石材料。然而，只有少数研究报道了集成光子器件在LWIR下的光损耗，在图1中用红色三角形标记了大约20 dB/cm的光损耗。[38]
CMOS工艺兼容性对于降低工艺成本和促进技术商业化至关重要。这些工艺包括光刻、金属和氧化物沉积以及等离子体干蚀刻。幸运的是，锗与硅具有相同的蚀刻化学性质。SF6化学常用于干蚀Ge活性层，C4F8作为侧壁钝化剂。[39]使用SF6和C4F8化学蚀刻具有光滑侧壁的高纵横比锗波导，其掩模由电子束光刻定义。[23,24]外延层被部分蚀刻，光学模式被限制在Ge部分，形成肋波导。由于SF6和C4F8化学作用于Ge和Si合金，因此这些干蚀刻工艺也适用于SiGe合金也就不足为奇了。
而不是作为钝化剂，硫系玻璃波导的制造依赖于CF4化学干蚀刻工艺。[30]与单独使用CF4气体相比，使用CF4/O2混合气体进行等离子体刻蚀可以显著提高硫系膜的刻蚀速率。为了提高波导的宽高比，必须随着硒基玻璃中重硒原子含量的增加而增加衬底偏压。除了干蚀刻工艺外，还开发了一种用于脊状和肋状硫族玻璃波导的提升工艺。[40]肋波导减少了光损耗，表明侧壁粗糙度是主要的损耗机制之一。
对于金刚石波导和微谐振器的制造，氧等离子体可以将单晶金刚石体材料薄化到目标厚度。对于近红外应用，金刚石直接集成到SiO2/Si衬底上，底部的SiO2层作为包层。然而，SiO2在LWIR波长下变得有损耗，使得空气包层更适合集成LWIR器件。为了制造悬浮的金刚石结构，各向异性氧基等离子体刻蚀可以在与衬底表面的斜角上进行。[41]这种技术将在悬架结构中详细讨论。我们注意到，由于氧等离子体对金刚石的蚀刻速率较低，因此首选使用硬掩膜，例如Si3N4。[42,43]应该探索进一步的器件制造方法，以缩小实际器件性能与文献中理论损耗估计之间的差距。
由于LWIR低损耗材料的选择有限，悬浮微谐振器的波导部分并使用空气包层，原则上可以接近材料由于多声子吸收而产生的固有透明度极限。图2(a)显示了由高电阻率原生锗晶圆制成的非外延锗微谐振器的详细制作工艺示意图，该工艺包括晶圆键合工艺、电子束光刻、干蚀刻、表面抛光工艺和使用氢氟酸悬浮谐振器。[44]所描述的制造工艺和器件设计为实现低损耗和高性能集成LWIR光子器件提供了潜在的解决方案。不断优化材料集成、蚀刻和器件设计是提高集成低波长红外器件性能的关键。新的集成方法和器件设计将释放出具有低固有损耗的高质量材料的真正潜力，例如锗，硫系玻璃和金刚石。
除了利用不同材料之间的异质界面进行悬浮过程外，还可以通过精心设计干蚀刻条件(如侧壁钝化和各向同性等离子体)在均匀介质中制造悬浮微谐振器。[43]准各向同性刻蚀采用无偏氧等离子体进行晶面选择性刻蚀。它产生类似于硅中的尖叫过程的凹痕。[45]悬浮式金刚石低语走廊模式(WGM)微谐振器的制作原理如图2(b)所示，放大后的单个谐振器和阵列微谐振器的SEM图像分别如图2(c)和(d)所示。与两种悬浮微谐振器的制造工艺相比，不需要衬底变薄，并且微谐振器可以在块状材料中设计。然而，在块体材料内部制成的悬浮结构的性能在很大程度上取决于微谐振器底面的光滑度，这是由各向同性蚀刻形成的。这与悬浮Ge微谐振器不同，悬浮Ge微谐振器的底表面由接收晶圆抛光，如图2(b)所示。
除了悬浮的WGM微谐振器，波导也可以利用绝缘体上的半导体技术悬浮。图2(e)显示了悬浮锗波导的制作过程，首先是在绝缘体上硅晶圆上外延生长一层锗层。然后，采用电子束光刻法和干刻蚀法确定了肋波导的尺寸。为了悬浮已定义的Ge波导，在波导旁边创建了一系列孔，提供了一个开放通道，使用湿蚀刻剂化学去除埋藏的氧化物(BOX)层。此外，这些孔阵列为波导提供了机械支撑，并由于空气包层而增强了光学模式的约束。在室温下，将样品浸入25%的各向异性四甲基氢氧化铵(TMAH)水溶液中。它完全去除绝缘体上硅晶圆顶部的硅层，以及部分硅衬底，进一步增加波导下方的气隙。我们注意到，先前对类似结构的Si悬浮波导的研究报告称，在7.67 μm处光学损耗为3.1dB/cm，接近Si的多声子吸收所设定的极限。[46]然而，悬浮的Ge波导仅达到2.6 dB/cm，这与多声子工艺设定的极限相差甚远[47]。这可能是由于锗层在高度不匹配的硅衬底上的外延生长产生的缺陷。这些缺陷会成为中间隙复合中心，从而降低悬浮锗波导的光学透明度。
制造高性能的LWIR波导不仅是一项具有挑战性的工作，而且由于LWIR信号难以可视化，并且由于黑体辐射存在相当大的背景热噪声，因此在测量器件时也存在重大困难。已制成弯曲波导以使散射信号最小化。[44,48]这是至关重要的，因为所使用的锁相放大器将最大化信号，其中一部分可能来自LWIR中波导以外的其他光路。代替使用波导，从微谐振器测量共振的线宽是评估本征低红外材料性能的另一种替代和可靠的方法。高折射率对比度的As2Se3硫系玻璃已被波导耦合到单片集成在硅上的As2Se3微谐振器上，该微谐振器使用光学光刻和提升工艺制造。[49]虽然它在5.2 μm波长处(图1中用绿色三角形表示)具有2 ×105的高内在品质因子，但工作波长并未达到LWIR光谱，目前还没有成功的LWIR As2Se3微谐振器的报道。[50]至于其他完全集成的平面微谐振器，由外延生长的Ge[51]和SiGe[52]制成的器件，在图1中以黄色三角形标记，在LWIR中仅显示出几千的质量(Q)因子。与悬挂式高质量Ge微谐振器相比，在7.8 μm处Q因子为2.5 ×105，[44]在图1中标记为黄色三角形，这强烈表明，在实现完全集成的LWIR光子学时，需要一种新的策略来减轻材料退化。
为了开发完全集成的LWIR光子学，需要考虑的一个主要挑战是无源光学元件与激光源的集成。一个很有前景的解决方案是通过外延将III-V光子平台与III-V固体激光器(如qcl)进行单片组合[53]。两种潜在的低损耗无源器件是In0.53Ga0.47As和GaAs0.51Sb0.49，因为这些三极管与InP衬底晶格匹配。作为演示，一个QCL和一个In0.53Ga0.47As波导已经在单个芯片上自下而上生长。使用锥形绝热耦合器，QCL的发射已经成功地耦合到In0.53Ga0.47As波导中，这两个波导被包层垂直分开。[54]
虽然多声子吸收并不是将工作波长进一步推进到低红外范围的限制因素，但集成III-V光子器件可能会受到非理想外延生长过程导致的自由载流子吸收的影响，正如在“Ge基材料的外延生长”中以GaAs上的Ge为例简要讨论的那样。为了达到III-V集成光子学中多声子吸收设定的低损耗极限，减少背景杂质的掺入和最小化缺陷的形成将是至关重要的。最近，埋入式InGaAs/InP波导在8 μm处显示出低至1.2 dB/cm的光损耗，与QCL直接对接耦合，在图1中标记为蓝色盘，使LWIR中的频率梳产生成为可能[55]。此外，高质量的波导和微谐振器已经在5 μm下得到了证明，光学损耗低至0.5 dB/cm，如图1中的蓝色圆盘所示。[48]利用两个单模QCL激光器，通过四波混频工艺观察到在4.98 μm处产生边带。[17]
图2
(a)由玻璃柱支撑的直径为450 μm圆盘的原生锗微谐振器的制造过程概述，经许可改编自文献44。(b)在金刚石衬底内制作悬浮金刚石微盘的示意图。(c)金刚石芯片中直径7.9 μm的金刚石微盘旋转45°的SEM图像。(d)一组制造金刚石微盘的概述，经许可从参考文献43重新使用。(e)从最初的Ge-on- soi晶圆到波导定义的悬浮锗波导的制造工艺流程，使用电子束光刻和蚀刻，BOX的孔图像化和曝光，以及使用HF和TMAH的湿法蚀刻，经参考文献47许可?the Optical Society。
为了精确测量集成LWIR光子器件的性能，如波导光损耗，具有宽可调谐的单波长LWIR激光器是必不可少的。固态qcl是最适合用于此目的的光源，因为它们提供覆盖整个LWIR光谱范围的相干单波长光发射。[56,57,58]特别是，使用InGaAs/AlInAs/InP材料体系的qcl在室温范围为6 ~ 14 μm时可以产生多瓦级的输出功率，并且具有超过20%的插拔效率[56,60]。
分布式反馈(DFB) qcl可以通过在波导结构上集成光栅，使用自上而下的蚀刻工艺，在LWIR中提供窄的单波长发射。[61]通过改变激光器的温度和注入电流，可以调节DFB-QCL的发射波长。温度的变化可以调节腔体的折射率，注入电流的变化可以改变增益曲率。通过微调注入电流和DFB-QCL温度，可以实现超过5 cm?1的无模跳连续扫描，以测量LWIR中低于100 MHz的腔的线宽。[44]然而，热调谐速度受到激光热管理的限制。
为了实现QCL更宽、更快的波长可调性，可以通过反馈将带光栅的外腔(EC)耦合到QCL上。使用宽界连续增益结构设计，光栅耦合EC-QCL可以在10 μm处调谐到150 cm?1以上。[62]这种宽调谐范围对于表征集成器件的色散特别有用。[63]然而，模式跳变和由于光栅位置变化导致的激光波长控制不准确是使用EC-QCL在LWIR测量高质量光学器件的主要挑战。这是因为精确地将光栅放置在最佳位置在技术上具有挑战性，并且反射镜位置的变化会导致精确的激光波长的移动。
为了实现特定的应用，如超连续统的产生，需要具有高峰强度的超快脉冲激光源来触发像孤子裂变这样的光谱加宽效应。[64]这通常需要来自主要激光源(如光学参数放大器(OPAs))的平均功率在瓦特级的超短脉冲。很少有关于可以集成在芯片级的opa的报道，更不用说在LWIR频谱中了。[65]然而，随着低损耗LWIR光子平台的快速发展，如本展望所述，希望所有用于泵送LWIR非线性光子的激光源最终能够集成到单个芯片上。
将III-V激光源集成到CMOS平台上最有前途的解决方案之一是在Si上直接生长激光结构。利用分子束外延技术在Si衬底上生长了InAs/AlSb qcl，向[110]方向错切了6°，在11 μm处显示出室温发射[53]。通过生长GaAs和InP超晶格缓冲层，这种在Si上直接生长III-V QCL激光器也与InP平台兼容。[66]凭借其在Si衬底上的低wir范围内的室温工作能力，该方法建立了集成III-V光子学和CMOS平台之间的连接，正如“集成III-V平台”一节中讨论的激光器和无源波导的完全集成所证明的那样。[54]其他解决方案，如转移打印，[67]也可用于将LWIR激光源集成到无源组件芯片中。
无源微谐振器的光反馈除了具有小型化的优点外，还可以通过局部加热微谐振器来缩小集成激光器的线宽，扩大波长调谐范围。这种技术已经在近红外电信波段得到了完善，但在低红外频谱中仍未得到很大程度的探索。[68]
在片上非线性光子学中，使用包层材料限制光学模式。通过控制光约束，可以微调有效折射率、自由光谱范围(FSR)和群速度色散。这对于非线性工程是至关重要的，因为克尔效应会引起材料的色散项，而色散项会由于介质中的高光强而导致相位延迟。为了补偿这种折射率的非线性变化，必须将群速度色散调整到反常状态，以保持腔模的等间距。这对于参数频谱展宽和频率梳的产生至关重要。[69]
我们通过计算集成LWIR光子腔内可能发生的谐振频率开始我们的分析，正如我们最近的研究中所描述的那样。[44]作为一个例子，我们可以考虑一个WGM微谐振器，并通过有限元模拟计算了其7.8 μm波长处的一个特征模。受限光学模式如图3(a)所示。为了研究LWIR非线性光学微腔内谐振频率的变化，我们在LWIR范围内扫描了6 ~ 14 μm的波长，并分别在图3(b)和(c)中绘制了自由光谱范围(FSR)(即)和每个模式的FSR变化()。μth模的谐振频率可以用非线性光学参数表示，如下所示:
（1)
其中μ为模数，μ为频率。[70]当微谐振器厚度较大(如12.5 μm)时，本征模波长的增加导致FSR增加，表明色散正常[图3(c)为负]。然而，当厚度减小时，本征模波长的增加会导致异常色散[图3(c)为正]，这可以理解为约束的增加主导了腔色散。
图3
(a)图1中Ge WGM微谐振器中导向准te模式的有限元模拟(a)， (b)， (c)计算的FSR和色散()随波导厚度的变化(经参考文献44许可)(d)计算的GVD和非线性系数随插入图中悬浮As2Se3脊状波导波长的函数。(e) 2、4、8、10 μm波长处准te模式的模场分布。(f) H2 (d.插图)变化时准te模式GVD系数随波长的变化。经Ref. 71许可改编?The Optical Society。
除了将光模限制在腔体边缘的WGM微谐振器外，光波导在四个方向上都有包层，可以将光模严格地限制在腔体边缘。通过控制波导的尺寸，可以在较宽的范围内精确控制腔色散。图3(d)描绘了MgF2衬底上悬浮As2Se3肋波导的原理图。[71]利用全矢量有限元法模拟了不同几何参数下波导的色散特性，如图3(d)中插入的H1、H2和W。在几何形状H1=1 μm, H2=0.4 μm, W=1 μm的条件下，采用有限元法模拟得到2 μm、4 μm、8 μm和10 μm处的准te模式如图3(e)所示。在图3(f)中，二阶色散和非线性系数绘制在2 ~ 9 μm范围内，反常群速度色散在2.5 ~ 8 μm范围内，适合基于孤子裂变产生宽带超连续谱。为了将反常群速度色散()向较长波长的方向扩展到LWIR中，可以设计肋波导的几何形状。如图3(f)所示，随着H2高度从950 nm增加到1050 nm，零色散点从7 μm扩展到9 μm。这对于更宽频带的非线性过程，如超连续谱和频率梳的产生是有益的。
超连续光谱光源可以发射覆盖整个低波长红外光谱范围的超宽带光谱。超连续发射是由高强度激光脉冲(通常具有fs级持续时间)从OPA通过波导产生的。波导内部的强非线性使光谱相干变宽，可以覆盖6 ~ 14 μm的宽光谱范围。由于与分子的强相互作用，LWIR超连续光谱发射可以用于各种应用，如气体检测、化学分析和通过同时识别多种化学物质的遥感。
基本超连续统生成过程可以用广义非线性Schr?dinger方程(GNLSE)模拟如下:
（2）
式中，A为脉冲的时域包络线，z为沿传播方向的距离，为线性传播损耗系数，为频散的第1阶，t为包络线相速度下在共动坐标系中的时间，是描述模态面积自陡效应和一阶频率相关性的时间尺度。[72,73]虽然GNLSE可以通过多种色散工程策略来模拟超连续统的产生，包括异常GVD、[64,74]、所有正常GVD、[75]以及在LWIR处与零色散曲线交叉的低而平坦的色散曲线[76]，但非线性项需要根据腔内现有的非线性现象进行调整。
随着光纤超连续谱研究的丰富历史和低损耗低波长红外中强泵浦源的可用性，随着低损耗低波长红外材料和器件工艺的快速发展，芯片集成波导产生的超连续谱已经能够覆盖低波长红外光谱。最近，具有梯度SiGe缓冲的富锗SiGe波导已被证明可以产生3至13 μm的SC，并具有异常色散[64]。利用高功率、短脉冲输入的孤子裂变过程，可以将高阶孤子分解成其组成的基本孤子，同时拓宽了输出谱。[64,77]此外，图4(a)所示群速度色散的零交叉处的两个色散波可以将超连续谱推得更宽，从而产生图4(d)中-30 dB标准的双倍频宽超连续谱。研究人员还努力设计波导的色散，使其具有低而平坦的色散曲线，在图4(c)中多次穿过零色散曲线，从而使用悬浮锗硅波导在图4(f)中实现6至14 μm超连续谱的完全覆盖。[76]
图4
(a-c)插图中所示波导几何形状的模拟色散，分别为异常GVD[64]、所有正常GVD[75]、低GVD和平面GVD[76]。(d-f)生成的超连续体，其几何形状和色散分别显示于(a)至(c)。图片经过参考文献64、75、76的许可?The Optical Society。
除了在异常色散区产生超连续谱外，如图4(b)所示，全正常色散区的波导也可以产生接近LWIR的跨八度超连续谱。这种现象背后的机制可能是自相位调制(GNLSE方程2中的项)、光波破缺和受激拉曼散射。[75,78,79]如图4(e)所示，在正常色散状态下，超连续谱的产生可以与播种激光保持相关相位关系。与孤子裂变过程产生的超连续谱相比，在正常色散状态下产生的超连续谱可能会经历脉冲分裂，并伴有复杂的相位噪声和强度波动，而在正常色散状态下产生的超连续谱有望与平坦的超连续谱更加相干，使其适合于高分辨率和高相干性的应用。[80]
除了Ge和SiGe系统外，由As2Se3和Ge - as - te - se等材料制成的硫系波导也进行了超连续统生成的模拟。这些波导具有宽的带宽覆盖范围，从2到14 μm[71,81]。然而，由于在更长波长的损耗增加，实现超过5 μm的超连续谱的产生仍然是材料和制造方面的挑战。[82]
频率梳，一种以一系列均匀频率发射光的激光源，是由约翰·霍尔和西奥多·w·H?nsch在20世纪90年代末发现的。他们在该领域的开创性贡献为他们赢得了2005年的诺贝尔物理学奖。梳状光谱是通过产生一系列具有精确控制重复率的超短激光脉冲来实现的。频率梳有许多应用，包括GPS、卫星导航和太空探索。[83]由于其宽带特性，低频红外光谱中的频率梳在原子和分子的光谱研究中具有巨大的潜力，其应用跨越化学、物理和生物。[84,85]
为了在LWIR中实现宽带频率梳状的产生，集成的低损耗无源微谐振器，如锗、金刚石和硫系玻璃，由于其宽的透明窗口，是有希望的候选人。通过精心设计腔色散，低损耗LWIR微谐振器应该能够复制其近红外对应物(如Si3N4和Si平台)的成功，以实现稳定的克尔频率梳。[4,86,87]虽然利用强大的QCL和色散工程的灵活性，已经开发出了具有平坦增益曲率的芯片级LWIR频率梳，但[88,89]QCL频率梳的带宽受到低阈值激光器首选的窄增益轮廓的限制，[90]使得实现宽带传感应用中超过100 cm?1的QCL频率梳具有挑战性。参数振荡或边带产生的阈值可表示为[91,92,93]:
（3）
式中，n为折射率，为光学频率，为有效模面积，为克尔系数，=/为波导到谐振腔的加载因子，和为总质量因子和外部质量因子，fFSR为谐振腔的FSR。为了在低波长红外中产生宽带微梳，重要的是选择具有低光损耗的材料，因为参数阈值与之成反比。此外，使用具有较大自由光谱范围(fFSR)和相对较小有效面积()的微米级空腔是有益的。Ge WGM微谐振器由于其8 μm的记录高而成为有希望的候选者。在所有介电材料中，锗具有最大的折射率(n)和克尔非线性()，自然成为LWIR中宽带微梳生成的选择。描述给定共振与等距频率网格的偏差的积分色散参数可以计算为，其中为最接近泵频的模式的角频率。图5(a)为位于微谐振腔边缘的WGM的模式分布图，图5(b)为计算得到的中心频率为28.2823 THz(波长10.6 μm)的积分色散。
Kerr频率梳生成的动力学可以用广义Lugiato-Lefever方程(LLE)[94,95]来建模，该方程由非线性Schr?dinger方程推导而来，仅考虑三阶非线性，且在以群速度运动的参考系中:
（4）
式中为在时间内沿z方向传播的复电场，为单位长度的损耗，为有效非线性系数，为克尔非线性系数(即非线性折射率)，为泵浦频率下谐振腔内的有效模面积，为色散的k阶泰勒展开系数，为真空中的光速。
图5(a)显示了直径为100 μm、厚度为7 μm的WGM微谐振器的积分色散。在太赫兹、μm2、m2/W、泵浦功率为200 mW的条件下，得到如图5(b)所示的频率梳状频谱动态。梳子的动力学表现为首先对激光进行蓝色失谐，然后扫描整个共振。为了节省计算资源，每个模拟步骤都包含泵浦激光在电场变化可以忽略不计的情况下进行的多次往返。从频率面板上可以明显看出，当激光扫描穿过共振时，形成了频率梳。通过对泵浦激光进行进一步的红失谐，微谐振腔内的模式经历了明显的混沌，并在中间的时域面板上失谐约为- 0.6 GHz时达到稳定状态。在腔内只存在一种光模式，表明只有一个孤子状态，这与底部梳状功率面板上的锐功率阶跃很好地吻合。我们分别在图5(c)和(d)中绘制了- 0.76 GHz失谐时的频谱和时间谱。在频谱中，可以观察到20 ~ 45太赫兹的清晰宽带频谱，43太赫兹处有色散波。结合时间谱中脉冲宽度约200fs的单脉冲，我们可以证实在Ge微谐振腔内可以模拟出孤子状态。
图5
(a)模拟直径为100 μm、厚度为7 μm的WGM微谐振腔随太赫兹的积分色散。原始数据点由COMSOL特征模式模拟生成。(b)利用(a)中的色散参数，模拟了在1.2 GHz频率下，以28.15太赫兹的中心泵送频率从蓝到红失谐产生频率梳的动力学过程。三幅图分别是:梳子功率与频率和LLE步长(上)的二维图，梳子功率与快速时间和LLE步长(中)的二维图，以及梳子功率与LLE步长(下)的一维图，黄线表示失谐(下)。频谱(c)和时间频谱(d)分别处于- 0.76 GHz失谐。[95]
正如我们刚才所讨论的，宽带孤子微梳的产生需要具有足够输入功率的高质量因数微谐振器。这些微谐振器频率梳的表征或梳线之间的相干性评估与实现频率梳本身一样具有挑战性，这通常需要快速检测器，允许以频率梳的重复速率进行I/Q解调。[96,97]基于fs的子带间跃迁的III-V量子阱红外光电探测器(QWIP)在室温下实现高达数百GHz的超高速工作具有很大的前景。[98,99]双金属贴片天线阵列利用谐振腔效应，可以提供亚波长电场约束，起到天线的作用。QWIP的活性材料由5个厚度为350 nm的GaAs/Al0.2Ga0.8As多量子阱组成，吸收波长为8.9 μm，采用优化的结合-连续体结构设计。这种贴片阵列结构显示出大大减少的暗电流，这源于每个谐振器的光子收集面积与其电面积的比例显着扩大。[98]通过气桥将二维阵列连接到50 Ω锥形共面波导的中心电极，可以显著降低电连接和触点垫带来的寄生电容的影响，这是射频工作频率的限制因素。[100]该QWIP探测器在λ ~ 10 μm波段实现了外差探测，在室温下频率响应接近平坦，最高可达70 GHz，仅受测量系统带宽的限制。值得注意的是，该探测器在室温下具有0.15 a /W的良好响应率，在300 K时具有rc限制的3db截止频率>150 GHz，使用小信号等效电路模型提取。[99]
QWIP是一种快速、灵敏的LWIR传感技术。然而，将其与光子电路(如波导)集成是一个挑战。为了解决这一问题并开发紧凑且可现场化的LWIR非线性光子器件，将光电探测器集成在波导上对于提高稳定性和降低制造成本是必要的。二维(2D)材料是一种很有前途的片上光电探测解决方案，因为它们可以与外来材料集成，而不会由于其分层晶格结构而受到晶格失配的限制。此外，它们的带隙具有广泛的范围，从绝缘体，无间隙半金属到金属，使它们适合各种应用。[101,102]对于低红外应用，石墨烯是一种非常受关注的材料，因为它具有高电子迁移率，可以实现快速操作和从紫外到太赫兹的宽带响应。通过将石墨烯与硅波导集成，使用微结构聚二甲基硅氧烷(PDMS)印记转移和印刷到CaF2衬底上，石墨烯光电探测器在零偏置下工作，在波导集成和等离子体增强的帮助下，在LWIR中获得了约8 mA/W的宽带响应率，范围为6.3至7.1 μm。[103]基于石墨烯的集成光电探测器的零偏操作为低功耗的完全集成LWIR光子学提供了巨大的潜力，这是可穿戴设备和智能传感器应用的理想选择。此外，通过将非中心对称金属纳米天线与石墨烯基光电探测器集成，它们表现出零偏置非冷却响应性，比传统的体光伏效应光电探测器高三个数量级。通过观察矢量光响应，可以在单个器件中识别入射光的偏振角。[104]
与依靠转移打印技术将波导定位在以石墨烯作为光电探测器的低损耗LWIR衬底上不同[103]，另一种方法是使用传统的沉积技术将低损耗波导直接集成到衬底上，利用硫系玻璃的无定形特性[105]。采用chalgenide glass-on-CaF2 PIC结构和分栅光电热电石墨烯光电探测器，集成波导光电探测器器件的工作范围可达5.2 μm, Johnson噪声限制噪声等效功率为1.1 nW/Hz1/2，在1mhz范围内光响应无衰减，预测3db带宽为f3dB > 1ghz。该设计和技术也可以应用于我们在这一前景中讨论和提出的LWIR材料平台，如Ge和金刚石，以实现在LWIR光谱的更长的波长范围内工作。这对于开发紧凑、高速、高灵敏度的分布式气体传感和便携式双梳光谱系统至关重要。
正如我们之前简要讨论的那样，由于热发射引起的高背景噪声对LWIR光子探测提出了挑战。因此，片上波导调制器对于LWIR中的高精度光子探测至关重要，特别是当与锁相放大器结合用于同步探测时。其中一种调制器是Ge-on- si载流子注入调制器，它在Ge层顶部形成p-i-n结构，其中大量掺杂的p型和n型区域被带有空气包层的本征Ge波导植入和分离。该调制器的电流与调制深度数据显示，在8 μm处的斜率为16.8 dB/ a，当线性曲线适合两组数据时，该斜率是3.8 μm处的5倍。[106]另一种实现LWIR调制的方法是通过Si上的梯度SiGe波导。通过在1.33 μm处泵浦近红外激光，SiGe波导内被激发的自由载流子增强了LWIR的吸收，降低了LWIR信号的输出强度。[107]这种自由载流子辅助调制可以工作到11 μm，比目前报道的只能工作5 μm的热光调制要长得多。然而，在某些应用中，如移相器，当折射率的调谐范围较大时，后者是首选的。[107,108]
随着集成LWIR非线性光子学的低损耗材料的广泛探索和新制造方法的发展，我们现在看到了在短时间内实现完全集成的超高效LWIR光子传感系统的巨大潜力。然而，直接复制近红外到低红外的制造方法可能会导致不可避免的材料退化，这必须适应低红外的严格要求。例如，在智能切割绝缘体上硅工艺中的离子注入损伤应该小心地消除，以实现绝缘体上锗晶圆的大规模生产。[109,110]在实现波导和悬浮微谐振器的低损耗之后，下一个挑战是达到赛道微谐振器的0.5 dB/cm。这将依赖于多个低损耗平台的成功组合，例如，硫系玻璃和单晶金刚石可以作为最好的底包层衬底来保持高折射率的固有Ge。
对于LWIR来说，好消息是我们有非晶和晶体两种低损耗材料，它们可以作为不同的组件，具有不同的特性。例如，硫系玻璃可以溅射，使高折射率波导平面化，这样固态激光就可以垂直耦合进去。[111]如果我们看一下最发达的近红外电信波段的完全集成的非线性光子器件，我们可以很容易地找出至少三个主要的低损耗组件，衬底，波导和顶部包层，这足以在芯片上实现与固态激光器和探测器的完全集成。[112,113]原则上，在LWIR中这样做是正确的时机。具体来说，在LWIR上使用无源低损耗微谐振器产生的宽带Kerr频率梳在芯片级器件设计和非线性光子学的连接中具有独特的地位，因为q1可以将多瓦QCL与锁模连接起来，用于fs级超短脉冲的产生，正如我们在LLE模拟中所示。考虑到LWIR中大量且昂贵的OPA，这可以在芯片级提供另一种解决方案。
从应用的角度来看，芯片级LWIR非线性光子器件将实现高分辨率宽带双梳光谱。[114,115]这将为我们提供前所未有的小型化实时宽带分子传感能力。结合机器学习，它可以为家庭早期疾病检测和无人机飞行环境监测提供很多帮助。考虑到芯片级QCL和qwip的存在和完善，集成非线性光子学在LWIR中的快速发展将迅速弥补先进传感、成像和计量的缺失部分。
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